1960年7月，蘇聯(lián)政府又照會中國政府決定撤走在華的核工業(yè)系統(tǒng)的全部專家，隨后又停止供應(yīng)一切技術(shù)設(shè)備和資料。蘇聯(lián)的單方面撕毀協(xié)定和合同，給剛剛起步的中國核工業(yè)帶來了意想不到的困難。郭永懷臨危受命，他與王淦昌、彭桓武形成了中國核武器研究最初的“三大支柱”。

郭永懷歷任九所副所長、九院副院長，負(fù)責(zé)力學(xué)和工程方面的領(lǐng)導(dǎo)工作。當(dāng)時，九院的首要任務(wù)就是在一無圖紙、二無資料的情況下，迅速掌握原子彈的構(gòu)造原理，開展原子彈的理論探索和研制工作。為了便于科技攻關(guān)，九院成立了四個尖端技術(shù)委員會，郭永懷領(lǐng)導(dǎo)場外試驗委員會。場外試驗涉及到結(jié)構(gòu)設(shè)計、強度計算和環(huán)境試驗等任務(wù)，負(fù)責(zé)進行核武器研制的實驗和武器化。郭永懷一方面為科研人員傳授爆炸力學(xué)和彈頭設(shè)計的基本理論，另一方面致力于結(jié)構(gòu)強度、振動和沖擊等方面的研究，加速建立自己的實驗室，組織開展一系列的前期試驗。

在郭永懷的倡議和積極指導(dǎo)下，中國第一個有關(guān)爆炸力學(xué)的科學(xué)迅速制定出臺，從而引導(dǎo)力學(xué)走上了與核武器試驗相結(jié)合的道路。同時，郭永懷還負(fù)責(zé)指導(dǎo)反潛核武器的水中爆炸力學(xué)和水洞力學(xué)等相關(guān)技術(shù)的研究工作。此外，在潛－地導(dǎo)彈、地對空導(dǎo)彈、氫氧火箭發(fā)動機和反導(dǎo)彈系統(tǒng)的研究試驗中，郭永懷也作出了巨大貢獻。

在對核裝置引爆方式的采用上，郭永懷提出了“爭取高的，準(zhǔn)備低的，以先進的內(nèi)瀑法為主攻研究方向”的思路。為確立核武器裝置的結(jié)構(gòu)設(shè)計，郭永懷提出了“兩路并進，最后擇優(yōu)”的辦法，為第一顆原子彈爆炸確定了最佳方案，對一些關(guān)鍵問題的解決起了決定性的作用。這一方案不僅為第一顆原子彈研制投爆所采用，而且為整個第一代核武器的研制投爆所一直沿用。

1961年7月，郭永懷加入中國共產(chǎn)黨。

1963年，為了加快核武器的研制步伐，黨中央決定將集中在北京的專業(yè)科研隊伍，郭永懷遷往在青海新建的核武器研制基地。1964年10月16日下午3時，中國的第一顆原子彈試驗成功。

1965年9月，中國第一顆人造衛(wèi)星的研制工作再次啟動，郭永懷受命參與“東方紅”衛(wèi)星本體及返回衛(wèi)星回地研究的組織領(lǐng)導(dǎo)工作。1970年4月24日，在郭永懷犧牲一年多后，中國第一顆人造衛(wèi)星發(fā)射成功。

在核彈武器化的后期研究中，郭永懷相繼提出了一些具有獨到見解的主張，后來的實踐一次又一次地證明了郭永懷這些主張的科學(xué)性和嚴(yán)密性。1966年10月27日，中國第一顆裝有核彈頭的地地導(dǎo)彈爆炸成功！

對氫彈，郭永懷也從結(jié)構(gòu)形式、彈體重量、減速裝置等方面提出了一些科學(xué)見解，從而保證了中國第一顆氫彈空投試驗的圓滿成功。1967年6月17日，中國第一顆氫彈空爆試驗成功。

1968年10月3日，郭永懷又一次來到試驗基地，為中國第一顆導(dǎo)彈熱核武器的發(fā)射以及從事試驗前的準(zhǔn)備工作。1968年12月4日，在青?；卣袅藘蓚€多月的郭永懷，在試驗中發(fā)現(xiàn)了一個重要線索。他要急著趕回北京，就爭分奪秒地要人抓緊聯(lián)系飛機。他匆匆地從青?；刳s到蘭州，在蘭州換乘飛機的間隙里，他還認(rèn)真地聽取了課題組人員的情況匯報。當(dāng)夜幕降臨的時候，郭永懷拖疲憊的身體登上了趕赴北京的飛機。5日凌晨，飛機在首都機場徐徐降落。在離地面400多米的時候，飛機突然失去了平衡，墜毀在1公里以外的玉米地里。

當(dāng)人們辨認(rèn)出郭永懷的遺體時，他往常一直穿在身上的那件夾克服已燒焦了大半，和警衛(wèi)員牟方東緊緊地?fù)肀г谝黄?。?dāng)人們費力地將他倆分開時，才發(fā)現(xiàn)郭永懷的那只裝有絕密資料的公文包安然無損地夾在他們胸前。

據(jù)國務(wù)院工作人員后來回憶，郭永懷飛機失事的消息第一時間傳到國務(wù)院，總理周恩來失聲痛哭，良久不語，隨即下令徹查這一事故，并指示《人民日報》發(fā)布這一不幸的消息。此時郭永懷剛滿59歲，22天后中國第一顆熱核導(dǎo)彈試驗獲得成功，此前郭永懷這位以空氣動力學(xué)研究馳名世界的科學(xué)家，為準(zhǔn)備這次試驗在青海整整呆了四十五天。

郭永懷犧牲的第22天――1968年12月25日，中央授予他烈士稱號。同日，中國第一顆熱核導(dǎo)彈試驗獲得了成功！

1999年被授予“兩彈一星功勛獎?wù)隆?，是該群體中唯一一位獲得“烈士”稱號的科學(xué)家。

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